Spektroskopische Untersuchungen und Speziation von Iod-129 in Umweltproben

Abstract

Die Kernwaffentests und die Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoff sind die do-minierenden Prozesse, durch welche es zu einer kontinuierlichen und dauerhaften Erhöhung der Iod-129 Konzentration in der Umwelt kam und noch immer kommt. Insbesondere in der nördlichen Hemisphäre finden sich in den Umweltkompartimenten Boden, Luft und Wasser stark erhöhte Iod-129/127-Verhältnisse. Während im pränuklearen Zeitalter das Verhältnis bei 10-12 bis 10-11 lag, können heute im Meerwasser aus der Umgebung der Wie-deraufarbeitungsanlagen Sellafield (GBR) und La Hague (FR) Verhältnisse von bis zu 10-5 gemessen werden. Das Ziel dieser Arbeit ist daher, im Rahmen von radioökologischer Untersuchun-gen Informationen über das Verhalten des Iods in der Umwelt mit einem Fokus auf die Speziation des Iods in Meerwasser und im Boden im Hinblick auf dessen Migration zu erhalten. Aus der direkten Umgebung der Wiederaufarbeitungsanlage bei Sellafield an der Westküste Englands wurden Wasserproben entnommen und mit einer gekoppel-ten Technik IC-ICP-MS und AMS untersucht. Die detektierten Iod-129/127-Verhältnisse lagen bei 10-6 bis 10-5. Während Iodat/Iodid-Verhältnisse für Iod-129 zwischen 0,24 und 0,87 bestimmt wurden, zeigten sich für Iod-127 Werte von 0,18 bis 2,4. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass Iod-129 vornehmlich als Iodid vorliegt, was potentielle Reaktionen zu flüchtigen Iodverbindungen ermög-licht. Um die im Boden vorhandene Spezies zu untersuchen, wurden XAS Messungen und sequentielle Extraktionen an Referenzböden (RefeSol) durchgeführt. Dabei wird deutlich, dass bei kurzzeitigem Kontakt (24 h) Iodid schnell sorbiert wird. Mittels EXAFS und sequentieller Extraktion wurde bestätigt, dass organische Io-dverbindungen ausgebildet werden. Iodat hingegen zeigte erst nach 30 d eine Erhöhung der Sorption, was auf einen komplexeren, möglicherweise mehrstufi-gen Bindungsmechanismus hinweist. Im Rahmen der XAS Messungen konnten außer dem applizierten Iodat keine weiteren Spezies identifiziert werden. Durch Migrationsexperimente mit ungestörten Bodensäulen über einen Zeitraum von 386 d konnte die vertikale Bewegung des Iods in der vadosen Zone bestimmt werden. Es zeigte sich innerhalb von 88 d eine Akkumulation im mittleren Bereich der Bodensäule, was dem maximalen Aufstieg des Porenwassers entspricht. Nach Trocknen der Säulen konnte eine weitere Migration bis zur Oberfläche durch die Bildung flüchtiger Iodspezies beobachtet werden.